进入咸丰九年（1859年），杨岳斌继续加强对长江两岸太平军的打击力度。这一年，他成功收降了池州的韦志俊，并利用其力量攻打芜湖。尽管中途出现了一些波折——韦志俊部下的部分将领叛逃并重新夺回了池州——但杨岳斌经过仔细观察后确认韦志俊并无异心，于是让他率兵协助作战。同时，杨岳斌自己则转移到观音洲，以防止陈玉成、李侍贤等人从安徽和湖北方向突围或增援。

到了咸丰十年（1860年），杨岳斌继续扩大战果，在蟂矶击败了太平军，并占领了枞阳、青溪关等地。李秀成在此期间多次遭到重创，被迫撤退。杨岳斌紧追不舍，在三山、光穴、子桥、白茅嘴、运漕镇等多个地方连续取得胜利。此外，他还攻占了神庙山和镇山，切断了松林口的浮桥，极大地限制了太平军的活动范围。更重要的是，杨岳斌解除了南陵之围，救出了总兵陈大富及十余万难民，显示了他的仁慈之心和高超的战略眼光。

咸丰十一年（1861年）是杨岳斌职业生涯中的又一个高峰。这一年，他配合陆路部队成功攻占了安庆，这个战略要地的失陷对太平天国来说是一个沉重的打击。紧接着，杨岳斌派遣总兵王明山和黄翼升攻克了池州、桐城等地，进一步巩固了湘军的优势地位。作为对他卓越贡献的认可，朝廷授予了他云骑尉世职。

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同治元年（1862年），随着战争形势的发展，杨岳斌调整了自己的部署，将主力移至乌江一带，准备发起新的攻势。在金柱关、龙山桥等地的战斗中，杨岳斌指挥部队斩杀了太平军首领陈绪宾，并摧毁了护驾墩、石垝等地的敌军营垒，从而稳固了江宁大营的后方防线。

次年，即同治二年（1863年），杨岳斌随曾国藩前往天京前线进行实地考察，并参与制定了合围天京的战略计划。与此同时，他还率领部队清理了长江沿岸的各个关隘，确保了整个水域的安全。同年十月，湘军各部完成了对天京的包围，为最终攻克这座太平天国的心脏奠定了基础。

当同治三年（1864年）到来时，清廷赋予了杨岳斌更大的权力，任命他督办江西和皖南地区的军务，并允许他节制各路援军。不久之后，杨岳斌又被授予陕甘总督一职，但他需要先完成平定太平军的任务才能正式赴任。随着天京城破的消息传来，杨岳斌因功加封太子太保和一等轻车都尉世职。此后，他带领部队先后攻克南昌、赣州等地，并接收了十多万投降的太平军残余势力，彻底肃清了该区域内的反抗力量。

四、总督甘肃

同治四年（1865年），杨岳斌率领新组建的十个营抵达西安，准备前往甘肃赴任陕甘总督。然而，就在这个时候，北方的局势发生了剧变——蒙古王公僧格林沁在与捻军作战时阵亡，这对清廷来说是一个沉重的打击。为了加强京畿地区的防御，朝廷命令杨岳斌暂时放弃前往甘肃，转而负责拱卫京师。面对这一新的任务，杨岳斌向朝廷上表，请求解除陕甘总督的职务，专注于剿灭捻军。但是，他的请求并未得到批准，最终他还是被派往甘肃兰州府担任总督。

当时，甘肃正面临严重的内部动乱。回民起义导致了军政体系的严重混乱，雷正绾和曹克忠在金积堡的战役中遭受了重大失败，都兴阿和穆图善虽然围攻宁夏，但进展缓慢。整个甘肃省的军队疲惫不堪，各省的援军迟迟未到，加上粮道受阻，府库空虚，使得局势更加艰难。杨岳斌到达后，立即着手解决这些紧迫的问题，多次上书朝廷请求从其他省份调拨钱粮，并计划进军灵州以稳定局势。然而，不久之后，陶茂林和雷正绾的部队相继发生叛乱，这进一步加剧了甘肃的动荡。

到了同治五年（1866年），杨岳斌亲自前往泾州和庆阳视察军队，希望能够提振士气并加强前线的防御。但就在这时，兰州爆发了一场兵变，士兵们逼迫布政使林之望向朝廷上书，指控杨岳斌分配粮饷不公。面对这一突发情况，杨岳斌迅速采取行动，命令曹克忠返回平息叛乱，并处决了百余名主要的叛乱分子。尽管如此，由于他在处理过程中私自拆阅了林之望的奏折，违反了官场规矩，最终被革职留任，降为三品顶戴。这一事件不仅影响了他的个人声誉，也反映了当时地方官员之间复杂的权力斗争。